Controlling the microscopic and macroscopic aspects of high harmonic generation in solids

Mukhtar Hussain

Informações chave

Autores:

Mukhtar Hussain (Mukhtar Hussain)

Orientadores:

Marta Leitão Mota Fajardo (Marta Leitão Mota Fajardo); Gareth Oisin Williams (Gareth Oisín Williams); Hamed Merdji

Publicado em

20/10/2021

Resumo

A geração de harmónicas de ordem elevada (HHG) ocorre quando um pulso de laser intenso força um electrão a oscilar na presença de uma carga positiva (ião) e, consequentemente, os fotões direcionados pelo laser são convertidos em fotões de energias mais elevadas. Este processo resulta num pulso com comprimentos de onda entre o ultravioleta profundo (DUV) e raios-X suaves que podem ser utilizados para imagens attossegundo de orbitais moleculares, observação em tempo real de tunelamento de electrões e fornece uma nova ferramenta para física ultravioleta, como o electrão ou dinâmica molecular em semicondutores de óxidos metálicos e materiais bidimensionais. O processo HHG pode ser perturbativo ou não perturbativo, dependendo da intensidade do campo de direção e das propriedades do material. O aumento do interesse por HHG não perturbativo em sólidos foi impulsionado pelo aparecimento de fontes ultravioleta extremas de estado sólido compactas (XUV) e a perspectiva de separar as propriedades do material por meio da interação entre campos fortes e sólidos. Tradicionalmente supõe-se que as harmónicas mais brilhantes e de ordem inferior são puramente perturbativas por natureza. No entanto, a fronteira entre os regimes perturbativos e não perturbativos muitas vezes permanece obscura. Aqui, a geração de segundas harmónicas (SHG) e a geração de terceiras harmónicas (THG) em cristais de MgO (Cr: MgO) dopados com crómio e MgO (Cr) prístinos foram explorados com uma fonte de comprimento de onda próxima do infravermelho (NIR) operando a 800 nm, 40 fs e com taxa de repetição de 1 kHz. Ao girar o cristal em relação à polarização do campo de direção, o comportamento perturbativo isotrópico e caótico da eficiência de SHG em MgO puro e Cr: MgO é observado. Além disso, mostrámos que com a introdução de impurezas, o comportamento não perturbativo do THG é perdido devido ao bloqueio das oscilações intrabanda e ao aumento das vias de absorção linear introduzidas pelos níveis de energia dopante em Cr: MgO. O modelo semi-clássico de trajetórias de electrões (modelo não perturbativo) e o modelo perturbativo são adotados para explicar o comportamento não perturbativo e perturbativo de THG em MgO e Cr: MgO. O efeito da concentração de dopagem no rendimento dos sinais SHG e THG foi investigado. Em particular, o aumento da reabsorção da segunda harmónica (SH) e da terceira harmónica (TH) aumenta com a concentração de Cr dopante e, portanto, limita a eficiência geral alcançável. Além disso, harmónicas abaixo da lacuna de banda, como a terceira (H3) e quinta (H5) de 3 /mi, 40 fs, operando a 100 kHz foram geradas em MgO, Cr: MgO (1300 ppm e 9500 ppm) e a simetria dos cristais foi mapeada medindo a dependência da orientação de H3 e H5. Este trabalho mostrou que, ao introduzir dopantes em cristais simples, a estrutura electrónica pode ser modelada para adequar a resposta óptica não linear em termos de eficiência e dependência angular. Este estudo abre caminho para a fusão de engenharia de bandgap e geração de harmónicas de estado sólido para personalizar processos de conversão de frequência. Talvez de igual importância, é a perspectiva de testar experimentalmente teorias do mecanismo HHG de estado sólido com estruturas electrónicas adequadas, com o fim de fazer um mapeamento totalmente óptico da estrutura de bandas dos sólidos. Além disso, SH e TH foram geradas em dielétricos de largura de banda larga, como em safira (Sa), cristais de SiCG e sílica fundida (FS) devido a sua maior lacuna de banda e maior limite de dano em comprimento de onda de condução de 800 nm. Mapeámos a resposta do cristal medindo a polarização e a resposta de elipticidade dessas harmónicas. Macroscopicamente, a propagação não linear do intenso campo de direção de NIR em materiais de banda larga representa um desafio para controlar as propriedades espectrais de HHG em sólidos. Portanto, investigámos os efeitos de propagação não linear do campo de condução NIR ultrarrápido intenso nos dielétricos de bandgap amplo, como MgO, Cr: MgO, Sa, SiOo cristais e FS. Para evitar os efeitos de propagação não linear, SH e TH foram geradas na geometria de reflexão e comparados com as harmónicas da geometria de transmissão em cristais Sa, SiCU e FS. Também separámos as contribuições das harmónicas (SH e TH) dos filmes finos de nitrato de alumínio (A1N), nitrato de alumínio e gálio (AlGaN) depositados no substrato Sa na geometria de transmissão e reflexão. A geração e a separação dessas harmónicas de baixa ordem destacaram a possibilidade de gerar fontes XUV a partir de filmes finos. Além disso, SHG e THG foram geradas em (100) orientada óxido de gálio único, policristalino, e (010) orientada policristalino (Ga^CU) a 800 nm e mapearam a resposta de simetria do cristal medindo a dependência da orientação das harmónicas. Curiosamente, observámos um forte sinal de SH e TH na polarização elíptica e circular dos pulsos de laser de condução do policristal (010) Ga^CU. As harmónicas de largura de banda mais baixas H3, H4, H5, H6, H7, H8 e H9 de comprimento de onda de 3 /j.m em Ga^CU) (100) e (010) policristalino foram geradas no Laboratório de Intenso Lasers (L2I), 1ST, Lisboa. Além disso, mapeámos a simetria dos cristais medindo a dependência de orientação dessas harmónicas, destacando o potencial de mapear a estrutura de banda electrónica por meio da dependência de orientação das harmónicas. Isso pode abrir um novo horizonte para os pulsos XUV e, possivelmente, pulsos de attosegundos isolados, através da polarização completa dos materiais electrónicos de potência. Harmónicas de ordem elevada revelaram uma riqueza de perspectivas, como mapeamento totalmente óptico da estrutura de banda electrónica, informações quânticas ultra rápidas e a criação de novas fontes attossegundo de estado sólido. Esforços significativos foram feitos para compreender os aspectos microscópicos do HHG em cristais, enquanto os efeitos macroscópicos, como os efeitos de propagação não linear do pulso de condução dentro do meio sólido denso e seu impacto no processo de HHG, são frequentemente negligenciados. Portanto, o HHG e os efeitos de propagação dos pulsos de condução em HHG em cristais de silício (Si) e óxido de zinco (ZnO) foram gerados no laboratoire d’Optique Appliquee (LOA), Paris, França, usando o laser NOVAE. Neste estudo, os efeitos macroscópicos foram explorados comparando dois materiais com propriedades ópticas distintas, Si e ZnO. Ao scanear a posição focal de 85 fs, pulsos de comprimento de onda de 2.123 ^urn dentro dos cristais (varredura Z), revelámos mudanças espectrais nas harmónicas geradas. Nós interpretamos o blueslrift geral do espectro harmónico emitido como uma impressão da modulação espectral do campo de direção que ocorre durante a propagação dentro do cristal. Esta interpretação foi suportada por simulações numéricas. Este estudo demonstra que através da manipulação do campo de direção fundamental por meio de efeitos de propagação não linear, o controle preciso do espectro de HHG emitido em sólidos pode ser realizado. Este método pode oferecer uma forma robusta de adaptar os espectros de HHG para uma variedade de aplicações espectroscópicas. A flexibilidade de geração de comprimento de onda por meio do processo HHG em sólidos abriu um novo horizonte para manipular a forma dos feixes e permitiu a geração de imagens de estruturas de difração na nanoescala. A técnica de imagem de difração coerente sem lente (GDI) de pticografia permitiu a obtenção de imagens de amostras estendidas no campo distante usando fontes de iluminação de raios-X ou XUV. Neste trabalho, gerámos as harmónicas em semicondutores (ZnO e Si) e visualizámos a superfície do cristal gravado a partir da emissão harmónica de um semicondutor. A formação do feixe espacial de harmónicas foi controlada por placas de zona espiral (SZP) gravadas na superfície de ZnO e nanocircuitos em cristais de Si pela técnica de feixe de iões focado (FIB). A reconstrução de imagens de padrões de difração simulados e medidos experimentalmente no campo distante foi validada com a pticografia na biblioteca PyNX.Ptycho. As harmónicas difratadas das SZP’s geram feixes de momento angular orbital (OAM) que têm muitas aplicações que vão desde microscopia até informações quânticas. Este estudo pode abrir caminho para abrir um novo horizonte para o uso de HHG de estado sólido para aplicações plasmónicas e imagens de domínios magnéticos a partir da auto-emissão de harmónicas em materiais magnéticos. Exploramos as aplicações que usam as harmónicas de fase gasosa, muito mais brilhantes para obter dados de sonda de bombearde disparo único de um sólido, à medida que ele se transforma em plasma. Essa rota pode oferecer uma perspetiva única sobre a compreensão da dinâmica dependente do tempo do próprio processo HHG de estado sólido, pois uma sonda de feixe pode medir as transições eletrónicas que ocorrem durante o tempo ultrarrápido. High harmonic generation (HHG) occurs when an intense laser pulse forces an electron to oscillate in the presence of a positive charge (ion), and consequently, driving laser photons are converted to higher energies photons. This process results in an ultrashort pulse of deep ultraviolet (DUV) to soft Xrays employed for attosecond imaging of molecular orbitals, real-time observation of electrons tunneling. It provides a new tool for ultrafast physics, such as electron or molecular dynamics in metal oxide semiconductors and two-dimension materials. HHG can be perturbative and non-perturbative depending on the driving field strength and the material properties. The surge in interest towards non-perturbative HHG in solids has been driven by the appeal of compact solid-state extreme ultraviolet (XUV) sources and the prospect of untangling the material properties through the intimate interplay of strong fields and solids.