Plasma-surface interactions in plasmas for CO2 conversion

December 6, 2023

Esta tese de Mestrado expande o trabalho iniciado por A. S. Morillo-Candas relativamente à modelação de processos de superfície em plasmas de baixa temperatura de O2 e CO2. O objetivo é compreender os principais mecanismos de recombinação de oxigénio atómico em superfícies de sílica, visto que esta é uma parte relevante para a conversão de CO2. Para atingir este propósito, um modelo determinista já existente foi usado para obter um acordo entre a probabilidade de recombinação de oxigénio atómico calculada e dados experimentais obtidos para plasmas de O2 e CO2. Este modelo define a superfície como uma malha composta por sítios de fisissorção e quimissorção, onde espécies vindas da fase gasosa adsorvem. As reações que acontecem na superfície podem ocorrer entre uma partícula vinda da fase gasosa e uma partícula adsorvida (recombinação Eley-Rideal), ou entre duas partículas adsorvidas (recombinação Langmuir-Hinshelwood). Várias abordagens e propostas são estudadas até que seja alcançado um conjunto de parâmetros aceitável que estime os fenómenos de cinética de superfície a ocorrer. A validade do modelo adaptado é escrutinada, comparando-o com diferentes fontes de dados experimentais, para ambos os tipos de plasma. A principal questão que surge é relativa às reações que se espera serem dominantes nos processos de recombinação de oxigénio atómico em plasmas de CO2. São apresentadas duas abordagens fundamentalmente diferentes, uma em que se assume a dominância de reações O+O, e outra de reações O+CO. This Master thesis expands the work started by A. S. Morillo-Candas regarding the modelling of surface processes in O2 and CO2 low-temperature plasmas. The objective is to understand the main mechanisms of atomic oxygen recombination on silica surfaces, as these are a relevant part of CO2 conversion. To achieve this objective, an existing deterministic model is used to obtain a match for the calculated O atom recombination probability when compared to experimental data obtained in O2 and CO2 plasmas. This model defines the surface as a lattice composed of physisorption and chemisorption sites, where incoming species from the gas phase can adsorb. The reactions that happen on the surface can occur between an incoming particle and an adsorbed one (Eley-Rideal recombination) or between two adsorbed particles (Langmuir-Hinshelwood recombination). Several approaches and proposals are studied until an acceptable set of parameters is reached that can estimate the surface kinetics phenomena occurring. The validity of the adapted model is scrutinised by comparing it against different sources of experimental data for both types of plasma. The main question that arises is centered around which reactions are expected to dominate recombination processes of O atoms in CO2 plasmas. Two fundamentally different approaches are taken, one in which O+O reactions are dominant, and another where O+CO reactions dominate.

Authors in the community:

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  J

  Jorge Nuno Machado Silveira

  ist193283

Supervisors of this institution:

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  V

  Vasco António Dinis Leitão Guerra

  ist13264

• 

  P

  Pedro Arsénio Nunes Aleixo Viegas

  ist167937

203841786

Mestrado em Engenharia Aeroespacial

mechanical-engineering - Mechanical engineering

Keywords

• low-temperature plasmas
• O2 plasma
• CO2 plasma
• plasma-surface interactions
• recombination probability
• plasmas de baixa temperatura
• plasma de O2
• plasma de CO2
• interações plasma-superfície
• probabilidade de recombinação

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Instituto Superior Técnico